Ejecutó principalmente guitarra, pero también acordeón y piano y un cantautor políglota (principalmente en francés, pero también en griego e inglés y, ocasionalmente, en alemán, árabe, español, italiano, portugués, idish, euskera y hebreo.
Nació en Alejandría, en el seno de una familia judeo-griega originaria de la isla de Corfú. Se cría en un ambiente multicultural (judío, griego, italiano, árabe y francés). Desde muy pronto siente entusiasmo por la literatura y la canción francesa (especialmente por Édith Piaf). Se instala en París en 1951 y ejerce distintos trabajos.
Escuchar cantar a Georges Brassens fue para él una revelación. Desde entonces le considerará su maestro, hasta el punto de adoptar su nombre (Georges) como nombre artístico. En 1958 conoce a Édith Piaf y escribirá para ella la letra de una de sus canciones más populares, Milord. En los años 60 escribe canciones para los grandes nombres de la canción francesa, como Yves Montand o Barbara, pero, especialmente, para Serge Reggiani. De esta época son algunos de sus grandes éxitos: Sarah, Ma Solitude, Il est trop tard, Ma Liberté y La Dame brune que interpretó a dúo con Barbara.
En 1968 escribe, compone e interpreta Le métèque (El extranjero), su mayor éxito, que marcó un relanzamiento de su carrera artística. En enero de 1970, hizo su primer concierto como estrella en Bobino, una famosa sala de music-hall de Montparnasse. A partir de entonces su popularidad continúa creciendo. En 1973, su álbum Déclaration, toma sus raíces de la música popular brasileña. En este álbum se incluye la canción Les eaux de Mars, traducción de la canción Aguas de março con letra de Vinícius de Moraes y música del famoso compositor Antônio Carlos Jobim. Moustaki está cercano a los movimientos troskistas como lo muestra su canción Sans la nommer donde personifica la revolución permanente, una de las teorías principales de Trotski. Durante los tres decenios siguientes recorre el mundo para actuar pero también para encontrar nuevas fuentes de inspiración. Escribe entre otras canciones La Vieillesse (la vejez) a los cincuenta años. Las simpatías de Moustaki era más afines con las ideas Libertarias. Eso surge tanto de su canción “Ma Liberté”, como de la canción de “Sacco y Vanzatti” y de su participación en el “Mayo francés del 68”, junto a las banderas negras (La bandera negra de los anarquistas resurge en mayo del 1968 en el «Boul’Mich’» [Bulevar Saint-Michel] de París).
En el año 2000 graba en el disco “Y rodará el mundo” y de la cantautora catalana Marina Rossell el tema “Les anges sont très à la mode” y comparten juntos el escenario del Palacio de la Música Catalana de Barcelona en 2009 interpretando en catalán la canción Vagabond.
El 13 de octubre de 2011, Georges Moustaki comunica oficialmente a la prensa que, por problemas respiratorios, no podrá seguir cantando.
En 2011, Marina Rossell graba el disco “Marina Rossell canta Moustaki” con las canciones más conocidas del cantante francés adaptadas al catalán por Josep Tero, Pelai Ribas, Lluís Llach y Víctor Obiols.
Falleció en Niza el 23 de mayo de 2013 a los setenta y nueve años de edad.
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